Villèlia descubrió el bambú en 1956. El descubrimiento de este nuevo material puso ante él un gran abanico de posibilidades. De entrada, al ser el primero en usar de manera continuada este material, de "inventar" su lenguaje, pudo librarse del peso de la dependencia de la tradición escultórica del hierro o de la piedra. Su ductilidad le permitió jugar con los agujeros que dejaba la materia, a la que también podía someter a grandes tensiones, a la vez que exploraba la posibilidad de conferirle movimiento a las esculturas. Sólo el bambú le permitió formas tan sorprendentes y poéticas. Con materiales tan humildes y frágiles como alambres, palillos, cañas de bambú, hilos o botones, Moisès Villèlia supo construir una obra plástica perdurable, inclasificable, apegada a la naturaleza y marcada por una radical libertad creativa.

Villèlia aprendió la talla de la madera en el taller de su padre, artesano de renombre. Durante su infancia asistió a la escuela Damon, que aplicaba el método Montessori, hasta que al iniciarse la Guerra Civil interrumpió esta formación racionalista. 
Al acabar la contienda, su familia se trasladó a Mataró donde su padre fue nombrado director de una fábrica de muebles. 

Con trece años, Villèlia dejó la escuela para trabajar en una fábrica. En 1945 comenzó a trabajar la talla junto a su padre que había dejado la fábrica de muebles para abrir un taller de ebanistería. A partir de esta época comenzó a interesarse por la poesía y a realizar sus primeras obras, tallas figurativas en madera, con perfiles expresivamente alargados y dinámicos. Expuso su primera talla en el Museo de Mataró en 1949. 

Hacia 1953, tras realizar junto a su padre la ebanistería de la Capilla de Santa Ana en Mataró, se dedicó plenamente a la escultura y realizó sus primeras piezas no figurativas, que adoptan formas tubulares, con canales y perforaciones alargadas. Entró en contacto con personalidades del mundo artístico como el poeta Rabasseda y el crítico Alexandre Cirici y, en 1954, realizó su primera muestra individual en el Museo Municipal de Mataró en la que presentó unos relieves que aunaban las influencias del modernismo y la filosofía oriental, que desde sus lecturas de adolescencia fue una constante en su vida. Joan Brossa visitó esta exposición y se estableció una gran amistad entre ambos. A través de Brossa conocería al grupo Dau al Set y a Joan Prats.

En 1954 funda el grupo “Art Actual” con su futura esposa, la pintora Magda Bolumar, Lerín, Rabasseda, Lladó y Rué entre otros, que propiciaron una exposición de Dau al Set en Mataró. Experimenta con materiales orgánicos como calabazas, cactus, cortezas, tallos, que combina con hilos, alambres y botones, adentrándose en una nueva dirección de trabajo, una escultura desmaterializada, basada en el dibujo espacial. A partir de las influencias de Giacometti y Moore, investiga a través del yeso formas de resonancias anatómicas. También comienza a emplear caña de bambú, que a menudo combina con otros materiales orgánicos y organiza en estructuras móviles. Presentado por el Club 49, expuso en la Sala Gaspar; sus obras interesaron al escultor Ángel Ferrant. 

En 1959 se casó con Magda Bolumar y se instalaron en Cabrils, iniciando su colaboración en trabajos de arquitectura y jardinería, entre los que destaca el Jardín Pros, de inspiración oriental. Ese año realizó una exposición en Mataró a la que Joan Prats llevó a Miró y a Matisse. A partir de la misma comenzó a colaborar con arquitectos y comenzó su experimentación con materiales como el hormigón, la forja o el fibrocemento. 

Becado por el Instituto Francés viaja a París en 1967, donde trabaja fundamentalmente obras de papel taladrado. A su regreso, expuso en Barcelona sus dibujos y esculturas, agrupadas en grandes series: cañas, fibrocemento, telas de araña y segmentaciones. 

En 1969 visitó Argentina, donde residía su hermano, y se instala en Quito, donde residiría hasta 1972. Colaboró como asesor artístico de la Galería Siglo XX y, en la realización de sus obras, investiga variedades locales de caña de bambú de mayor tamaño y consistencia que las que hasta entonces había utilizado. A su regreso a España volvió a frecuentar a sus antiguas amistades: Brossa, Tàpies, Cirici Pellicer, Joaquim Gomis. 
Se instaló en el pueblo de Molló, y para sus esculturas emplea la madera de sauce, árbol muy común en la zona. Retoma cierta figuración surrealizante, encarnada en sus “personajes”, tallados en madera o compuestos por ensamblajes de objetos, a los que aporta cierto sentido humorístico. 

Ha trabajado además en diseño industrial, ilustración de libros y realización de escenografías. 

En 1974 la Editorial Polígrafa, le dedicó una monografía realizada por Maria Lluïsa Borràs. 
En 1979 mostró sus obras en caña en la Galería Dreistel de Colonia y en la Martha Jackson Gallery de Nueva York. La Fundación Joan Miró de Barcelona y la Generalitat de Catalunya organizaron una exposición retrospectiva en 1983 que revisaba las diferentes etapas de su producción. En 1989 escribió una obra teatral, “El Artista”, que se ha considerado como su testamento artístico. En 1992, con motivo de la Exposición Universal de Sevilla, el Pabellón de Cataluña presentó una exposición de la obra de Moisès Villèlia, con una serie de móviles de gran formato.
En 1999, el IVAM, Institut Valencià d'Art Modern, en Valencia le dedica una exposición antológica.